Kállait 1944-ben vették fel a Színművészeti Akadémiára. Még el sem hallgattak a fegyverek, amikor 1945 januárjában Both Béla szerződtette a Szabad Színházhoz, ám Bárdos Artúr – még azon a napon, dupla gázsit ígérve – a Belvárosi Színházhoz csábította át. 1946-ban hatalmas sikert aratott a Rómeó és Júlia férfi főszerepében.

Két év múlva már a Nemzeti Színház tagja, és több mint fél évszázadon át tartozott a társulathoz, 1989-től örökös tagként – olvasható az MTVA Archívumának oldalán.

Minden műfajban emlékezeteset alkotott. A klasszikus és kortárs drámairodalom számtalan főszerepét játszotta el kiemelkedő jellemábrázoló erővel.

Feledhetetlen alakítást nyújtott Shakespeare színműveiben – a Hamletben Poloniusként, a Lear királyban Gloster grófjaként, a IV. Henrikben Sir John Falstaffként –, Molière darabjaiban – a Tartuffe-ben Orgonként, Az úrhatnám polgárban Jourdain úrként –, továbbá Büchner (Danton halála), Gogol (A revizor), Gorkij (Éjjeli menedékhely), Pirandello (Ahogy szeretsz) és mások drámáiban.

Fél évszázados pályafutása során a legkiválóbb magyar színpadi művek – Vörösmarty Mihály: Csongor és Tünde (Kalmár), Katona József: Bánk bán (Ottó és Petúr bán), Móricz Zsigmond: Úri muri (Csörgheö Csuli) stb. – alakjait formálta meg. Németh László Villámfénynél című darabjában nemcsak játszott, hanem 1996-ban maga is színpadra is állította a Várszínházban. Szép orgánumát mértéktartóan, mindig az ábrázolt alak megvalósításának szolgálatában használta, alakításait gyakran színezte humor és irónia.

Filmszínészként is jelentős alakítások fűződnek a nevéhez. A felvevőgép elé 1943-ban lépett először, játszott a 2×2 néha 5, a Katonazene, az Iszony, az Egy őrült éjszaka, az Ezek a fiatalok, a Szeressük egymást gyerekek, A legényanya, A három testőr Afrikában, a 6:3, avagy, játszd újra Tutti, A miniszter félrelép, a Werckmeister harmóniák, az Üvegtigris, a Rokonok című filmekben.

Egy korszak jelképévé vált Pelikán József gátőr megformálásával Bacsó Péter 1969-ben forgatott, hosszú időre betiltott filmjében, A tanúban. Rádiójátékokban és a rádiókabaréban is gyakran szerepelt, hangját több lemez őrzi. Tanított a Színház- és Filmművészeti Főiskolán (1977–1990).

Kállai Ferenc 84 évesen, 2010. július 11-én, Budapesten hunyet el. Halálát megelőzően először 2005-ben került vérnyomásproblémákkal kórházba. Állapota cukorbetegsége miatt tovább romlott, és a hatástalan kórházi kezelések után 2009-től otthoni ápolásra szorult. A nagybeteg művész egyik utolsó nyilatkozatának záró mondata Ady Endre, Imádság háború című verséből vett idézet volt:
„Uram, nézz végig rajtam, Uram, láss meg te is engemet. Mindennek vége. Vége.”